Šv. Jurgio bažnyčioje ir buvusiame karmelitų vienuolyne nuo XVIII a. pabaigos veikė kunigų seminarija, kuri XX a. 3-iajame dešimtmetyje buvo sujungta su Vilniaus (tuo metu Stepono Batoro) universiteto Teologijos fakultetu. Pal. kun. M. Sopočka ne tik studijavo šioje seminarijoje, bet didžiąją savo kunigiško gyvenimo dalį buvo seminarijos profesoriumi, klierikų dvasios tėvu. Seminarijoje praleistą laiką jis priskyrė vaisingiausiems savo gyvenimo metams. Dirbdamas su studentais vadovavosi požiūriu, kad nuoširdi meilė – geriausia auklėjimo priemonė. Auklėtinių kunigų prisiminimuose išliko kaip giliu vidiniu gyvenimu išsiskiriantis dvasininkas, įkūnijantis tikrą dvasios tėvą.

XVI a. statyta gotikinė Šv. Jurgio bažnyčia priklausė pirmajam Lietuvoje senosios regulos karmelitų vienuolynui. XVIII a. sudegusi, bažnyčiai atstatyta vėlyvojo baroko stiliumi. XVIII a. pab. karmelitai pastatus perleido Vilniaus kunigų seminarijai, kuri veikė iki Antrojo pasaulinio karo pabaigos. Šiandien išlikęs beveik visas architektūros ansamblis, jį sudaro bažnyčia, varpinė-vartai, vienuolyno namai, pagalbiniai ir ūkiniai pastatai, viduje yra itin retos freskų kompozicijos, vaizduojančios šv. Jurgio gyvenimą ir kančias.

Po karo Vilniaus ir kitų kraštų gyventojai, kultūros darbuotojai iš uždarytų kultūros organizacijų, ištremtų žmonių namų, žydų geto surinko knygas ir atvežė į šią bažnyčią, čia jų buvo apie 3 mln. Čia buvo įkurta Nacionalinės Martyno Mažvydo bibliotekos Bibliotekininkystės, meno ir muzikos saugykla. Neseniai knygos perkeltos į Nacionalinę Martyno Mažvydo biblioteką.