Kościół zalicza się do Szlaku Bożego Miłosierdzia.
W Kościele św. Jerzego i w dawnym Klasztorze Karmelitów od końca XVIII w. działało seminarium duchowne, które w 3-cim dziesięcioleciu XX w. połączono z Wydziałem Teologicznym Uniwersytetu Wileńskiego (wówczas Uniwersytet Stefana Batorego). Bł. ks. M. Sopoćko nie tylko studiował w tym seminarium, ale większą część swojego życia kapłańskiego był tam profesorem, ojcem duchownym kleryków. Czas spędzony w seminarium wymieniał jako najbardziej owocne doświadczenie swojego życia. Podczas pracy ze studentami kierował się poglądem, że szczera miłość – to najlepszy środek wychowawczy. We wspomnieniach swoich wychowanków pozostał on duchownym wyróżniającym się głębokim życiem wewnętrznym, ucieleśniającym prawdziwego ojca dusz.
Zbudowany w XVI w. gotycki Kościół św. Jerzego należał do pierwszego na Litwie zakonu Karmelitów Trzewiczkowych. Spalony w XVIII w. Kościół został odbudowany w stylu późnego baroku. Pod koniec XVIII w. Karmelici przekazali budynki Wileńskiemu Seminarium Duchownemu, które działało do końca II wojny światowej. Obecnie zachował się niemal cały kompleks architektoniczny, w skład którego wchodzi Kościół, dzwonnica-brama, domy zakonne, budynki pomocnicze i gospodarcze, wewnątrz znajdują się rzadkie kompozycje fresków, przedstawiające życie i cierpienie św. Jerzego.
Po wojnie mieszkańcy Wilna i innych okolic, pracownicy instytucji kultury zebrali książki z zamkniętych organizacji kultury, domów zesłańców, getta żydowskiego i przywieźli je do Kościoła, gdzie było ich już około 3 mln. Utworzono tu magazyn biblioteczny, sztuki i muzyki Biblioteki im. M. Mažvydasa. Niedawno książki przeniesiono do Biblioteki Narodowej im. M. Mažvydasa.